Identification of the place of origin producing earthenware pottery based on chemical analysis of volcanic glass contained in ceramic paste : Example for Usulután-type pottery in Chalchuapa, El Salvador, Central America

本研究は、土器（earthenware pottery）の産地推定（provenance research）において根強く残る難点を扱う。標準的な鉱物学的手法およびバルク化学的手法（例：偏光顕微鏡、X-ray diffraction、fluorescent X-ray analysis）は、候補となる生産地が既知で、かつ原材料に明瞭な特徴がある場合には有益である。しかし、供給源が不明な場合や、地域の土壌が十分に識別的でない場合には、生産地を一意に特定できないことが多い。土器では焼成温度が低いことが一般的で、そのため胎土（paste）中の不均質性が保たれやすく、未融解の砂粒サイズの混和材（temper）が残存し、これが「平均的な」バルク組成を支配して元の粘土の特徴を覆い隠し得るため、この問題はさらに深刻化する。
しかし火山地域では、混和材として加えられた火山灰に、噴火ごとに特有の化学組成をもち、地理的に限られた範囲に分布する火山ガラス（volcanic glass）が含まれ得るため、より強力な産地指標となる可能性がある。既存のテフラ層序（tephra stratigraphy）と、エルサルバドルおよび隣接地域に関する先行WDSデータセットを踏まえ、本論文は—明確に「第一段階」として—Chalchuapa（La Cuchilla zone）で出土したUsulután-style土器片2点について、土器胎土に含まれる火山ガラス片（volcanic glass shards）を化学的に特徴づけ、既知のテフラと相関させることで、もっとも可能性の高い生産地を同定することを目的とする。

Usulután-styleの土器サンプル2点の胎土に埋在する火山ガラス片に対するWDS分析の結果、測定された組成のほぼすべてが、Coatepeque Caldera起源のテフラの組成領域に含まれる、または近接していた。特にFeO–CaOおよびFeO–K2Oの空間で評価した場合、その傾向が顕著である。Harker diagramでは、火山ガラス片のSiO2が比較的広い範囲を示し、Bellavista tephraとは整合しにくく、Congo/Conacaste tephrasとも（部分的な重なりはあるものの）強くは一致しない一方で、Arce tephraとはよく一致した。
著者は、最良の対応はArce tephraのmiddle fall unitに特に当てはまると論じる。理由は、土器ガラスのデータに、Arce upper unitに特徴的な分散（dispersal）成分が欠けていること、またArce lower unitのように高いSiO2に狭く集中していないことによる。例外的な1粒（table 2-aのNo. 26）はIlopango起源テフラの組成範囲、特にTB4ではなくTB3/TB2の範囲にプロットされ、地域的な分布制約と、Usulután生産の大半にTBJが当てはまりにくいとする年代的考慮に基づき、TB2由来である可能性があるものとして扱われた。
また、参照テフラガラスに比べてK2Oが約1%高く、Na2Oが約1%低く見えるという系統的なずれは、別のテフラ供給源を示す証拠ではなく、焼成時の熱に関連した変質（alteration）として解釈された。

ChalchuapaのLa Cuchilla zoneで2003–2005年に実施された発掘調査から、代表的なUsulután-style土器2点を選び、法的手続きに従って分析のために搬送した。各土器片について、器面に垂直に切断し、研磨し、エポキシでガラススライドに貼り付け、鏡面になるまで研磨して薄片（thin section）を作製した。薄片はまず偏光顕微鏡で観察し、胎土中の火山ガラス片を探索した。続いて、無作為に選んだガラス片について、弘前大学にて波長分散型電子線マイクロプローブ分析装置（wave-length-dispersive electron microprobe analyzer：WDS；JEOL JXA-8800RL）による定量化学分析を行った。分析条件は、加速電圧15 kV、ビーム電流3 × 10^-9 A、ビーム径10 μmとした。比較を容易にするため、酸化物重量％は合計が100%となるよう再正規化（renormalized）した。
得られたガラス組成は、既存の地域テフラ・データベース（Atitlán、Coatepeque、Ilopangoなど主要カルデラ起源のテフラに加え、Berlín-Pacayal火山地域のテフラ、Empalizadaやpre-TBなど追加ユニットを含む）と比較した。相関は、土器ガラスのデータをFeO–CaO図およびFeO–K2O図、ならびにHarker diagram上にプロットし、候補テフラの既知の組成領域、ならびに必要に応じてテフラ内のサブユニット（とくにArce tephraの3つのfall units）の組成領域と照合することで行った。

本論文は、分析したUsulután-style土器片2点の胎土における主要な火山ガラス成分が、Coatepeque CalderaのArce tephra、とりわけそのmiddle fall unitと最もよく相関すると結論づける。一方で、単独の異常粒はIlopangoのTB2テフラ物質の混入を表す可能性がある。これに基づき著者は、推定されるテフラ供給源がChalchuapaおよびその周辺に一般的に存在することから、分析対象の土器が長距離輸送された可能性は低いと主張する。結果は、少なくともこれら2点の器がCoatepeque CalderaとIlopango Calderaの間の地域およびその周辺で生産された可能性を支持し、またArceもTB2も東部エルサルバドルには分布しないため、東部エルサルバドル起源は考えにくいことを示す。
さらに本研究は、テフラ堆積学（tephra sedimentology）と土器製作技術（ceramic technology）の機能的な関連を示す。すなわち、middle Arce unitは、上位・下位ユニットがlapilli優勢であるのに比べ、より細粒で、よく淘汰された粗砂サイズの細粒軽石（coarse-sand-sized fine pumice）として局地的に産し、粘土の作業性と硬さを調整する混和材として選択的に利用され得ることが示唆される。より一般的には、本研究は、バルク化学が誤解を招き得る不均質で低温焼成の土器における産地推定に対して、テフラ地球化学（tephra geochemistry）、とりわけ噴火特異的な火山ガラス組成がもつ考古学的価値を実証している。

著者は本研究を初期段階として位置づけ、現時点のデータセットは生産地を「証明（prove）」するには不十分であると明記する。分析した土器片は2点のみで、各土器片につき薄片は1枚のみ、さらに2点目の土器片では分析したガラス粒が10粒にとどまり、統計的信頼性と、土器片内部での変動（within-sherd variability）を特徴づける能力が制限される。したがって本論文は、Usulután-style土器サンプル数と、各サンプルで分析する火山ガラス片数の双方を増やす必要性を提起する。分析数を増やせば、各胎土における卓越的・少量のガラス集団をより頑健に同定でき、化学的に類似したテフラ（例：Congo vs. Conacaste）の識別が向上し、ここで観察されたTB2様粒のような異常粒の頻度と意義もより適切に評価できる。著者が述べるこの研究系列のより広い目的は、Usulután-style土器の起源地に関するより確かな証拠を構築し、ひいては紀元前400年から西暦600年にかけての土器輸送および／または土器様式の拡散の理解に寄与することである。

この研究は、土器(低い温度で焼くことが多い、素焼きに近い陶器です。高温で焼く磁器などより内部が均一になりにくく、材料の粒が残りやすい点が研究上重要です。)がどこで作られたのかを推定する「産地推定(土器がどこで作られたかを、材料や成分の特徴から推測する調査です。過去の人の移動や交易を考える手がかりになります。)」で起こりやすい問題を扱っています。ふつうは、偏光顕微鏡(岩石や鉱物の見え方の違いを利用して、土器の中の鉱物や粒を観察する顕微鏡です。材料の種類や割合を調べるのに使います。)やX線回折(X線の反射パターンから鉱物の種類を推定する方法です。もとの粘土鉱物の手がかりを得るのに役立ちます。)、蛍光X線分析(試料にX線を当て、出てくるX線から元素の種類や量を調べる方法です。全体の平均的な元素組成をつかむのが得意です。)などで土器の材料を調べます。しかし、作られた場所の候補がはっきりしない場合や、地域の土が似ていて見分けにくい場合は、産地を1つに絞れないことが多いです。
さらに土器は低い温度で焼かれることが多く、中の材料が均一になりにくいです。そのため、粘土に混ぜた砂のような粒がそのまま残り、「全体の平均成分」を測る分析だと、本来の粘土の特徴が見えにくくなります。
一方、火山が多い地域では、粘土に混ぜられた火山灰の中に、噴火ごとに成分が違う火山ガラス(火山噴火でできたガラス質の粒で、噴火ごとに化学成分が特徴的です。広がる範囲も限られやすいので、産地の手がかりになります。)が含まれることがあります。火山灰は広がる範囲が限られるので、火山ガラスの成分は産地を考える強い手がかりになります。そこで本研究は、エルサルバドル西部チャルチュアパ遺跡で出土したUsulután-style土器片2点について、胎土(土器の本体をつくる材料のことです。粘土にさまざまな粒（砂や火山灰など）が混ざっていることが多く、産地推定ではここを調べます。)に入っている火山ガラスを化学分析し、どの火山灰（テフラ(火山の噴火で降り積もった火山灰や軽石などの層の総称です。どの火山のどの噴火かを区別できる場合があり、時間や場所の推定に使われます。)）に由来するかを対応づけて、最も可能性の高い生産地を推定することを目的にしています。

2点の土器(低い温度で焼くことが多い、素焼きに近い陶器です。高温で焼く磁器などより内部が均一になりにくく、材料の粒が残りやすい点が研究上重要です。)の胎土(土器の本体をつくる材料のことです。粘土にさまざまな粒（砂や火山灰など）が混ざっていることが多く、産地推定ではここを調べます。)に含まれる火山ガラス(火山噴火でできたガラス質の粒で、噴火ごとに化学成分が特徴的です。広がる範囲も限られやすいので、産地の手がかりになります。)をWDS(電子線マイクロプローブの方式の1つで、微小な部分の元素量を精度よく測る分析法です。土器中の火山ガラス粒1つ1つの成分を調べるために重要です。)で分析したところ、ほとんどの成分がCoatepequeカルデラ(大規模噴火のあとに地面が大きくへこんでできた地形です。周辺に広くテフラをまき散らす噴火源になりやすく、産地推定の重要な手がかりになります。)由来のテフラ(火山の噴火で降り積もった火山灰や軽石などの層の総称です。どの火山のどの噴火かを区別できる場合があり、時間や場所の推定に使われます。)の範囲に入るか、かなり近い値でした。特にFeO–CaO図やFeO–K2O図でその傾向がはっきりしました。
さらにHarker diagram(SiO2などを横軸にして、他の成分との関係を点で示すグラフです。火山ガラスの成分がどのテフラに近いか比較しやすくなります。)で見ると、火山ガラスのSiO2の幅が比較的広く、Bellavistaテフラとは合いにくく、CongoやConacasteとも一部重なるものの強い一致ではありませんでした。一方でArceテフラとはよく一致しました。
著者は、とくにArceテフラのmiddle fall unit(噴火で空から降って積もった堆積物のまとまり（区分）です。同じテフラでもunitごとに粒の大きさや成分が少し違うことがあります。)が最も合うと考えています。理由は、upper unitに見られる特徴的な成分の混ざり方が土器側に見られないこと、またlower unitのように高いSiO2の狭い範囲に集中していないことです。
例外として1粒だけ、Ilopangoカルデラ起源のテフラ（TB4ではなくTB3/TB2に近い範囲）の成分に入るものがありました。分布の条件や年代の考え方から、TB2由来の可能性があるものとして扱われました。
また、参照データよりK2Oが約1%高くNa2Oが約1%低いという一定のずれは、別の火山灰が混ざった証拠ではなく、土器を焼くときの熱による変化だと解釈されました。

チャルチュアパ遺跡のLa Cuchilla地区で2003〜2005年に行われた発掘成果から、代表的なUsulután-style土器(低い温度で焼くことが多い、素焼きに近い陶器です。高温で焼く磁器などより内部が均一になりにくく、材料の粒が残りやすい点が研究上重要です。)片2点を選び、正式な手続きで分析に回しました。
各土器片は表面に対して垂直に切り、研磨し、エポキシでスライドガラスに固定して、鏡のように平らな薄片(試料を非常に薄くしてスライドガラスに貼り、顕微鏡で観察できるようにしたものです。土器内部の粒の種類や分布を探すのに使います。)を作りました。まず偏光顕微鏡(岩石や鉱物の見え方の違いを利用して、土器の中の鉱物や粒を観察する顕微鏡です。材料の種類や割合を調べるのに使います。)で胎土(土器の本体をつくる材料のことです。粘土にさまざまな粒（砂や火山灰など）が混ざっていることが多く、産地推定ではここを調べます。)中の火山ガラス(火山噴火でできたガラス質の粒で、噴火ごとに化学成分が特徴的です。広がる範囲も限られやすいので、産地の手がかりになります。)を探し、その後、無作為に選んだガラス片を弘前大学でWDS(電子線マイクロプローブの方式の1つで、微小な部分の元素量を精度よく測る分析法です。土器中の火山ガラス粒1つ1つの成分を調べるために重要です。)（電子線マイクロプローブ）により定量分析しました。条件は加速電圧15 kV、ビーム電流3×10^-9 A、ビーム径10 μmです。比較しやすいように、酸化物の割合は合計が100%になるようにそろえました。
得られたデータは、地域のテフラ(火山の噴火で降り積もった火山灰や軽石などの層の総称です。どの火山のどの噴火かを区別できる場合があり、時間や場所の推定に使われます。)・データベース（Atitlán、Coatepeque、Ilopangoなど）と比べ、FeO–CaO図、FeO–K2O図、Harker diagram(SiO2などを横軸にして、他の成分との関係を点で示すグラフです。火山ガラスの成分がどのテフラに近いか比較しやすくなります。)に点を打って、既知のテフラやArceテフラ内部の3つのユニットの範囲と照合しました。

分析した2点のUsulután-style土器(低い温度で焼くことが多い、素焼きに近い陶器です。高温で焼く磁器などより内部が均一になりにくく、材料の粒が残りやすい点が研究上重要です。)の火山ガラス(火山噴火でできたガラス質の粒で、噴火ごとに化学成分が特徴的です。広がる範囲も限られやすいので、産地の手がかりになります。)は、主にCoatepequeカルデラ(大規模噴火のあとに地面が大きくへこんでできた地形です。周辺に広くテフラをまき散らす噴火源になりやすく、産地推定の重要な手がかりになります。)のArceテフラ(火山の噴火で降り積もった火山灰や軽石などの層の総称です。どの火山のどの噴火かを区別できる場合があり、時間や場所の推定に使われます。)、とくにmiddle fall unit(噴火で空から降って積もった堆積物のまとまり（区分）です。同じテフラでもunitごとに粒の大きさや成分が少し違うことがあります。)と最もよく対応すると結論づけられました。一方で、1粒だけIlopangoのTB2テフラが混ざった可能性があります。
これらのテフラはチャルチュアパ周辺でも一般に見つかるため、土器が遠くから長距離輸送された可能性は低いと考えられます。少なくともこの2点は、CoatepequeカルデラとIlopangoカルデラの間の地域とその周辺で作られた可能性が高く、東部エルサルバドル起源は考えにくいことが示されました。
また本研究は、火山灰の特徴と土器づくりがつながっている可能性も示しました。middle Arce unitは、他のユニットより粒が細かくそろった粗砂サイズの軽石として局地的に得られ、粘土の硬さや作業のしやすさを調整する混和材(粘土に混ぜて、割れにくさや硬さ、作業のしやすさを調整するための砂や火山灰などの材料です。混ぜる割合によって土器の成分が大きく変わります。)として選ばれたかもしれません。さらに一般論として、材料が不均一で低温焼成になりやすい土器では、全体の平均成分を見る方法だけだと誤解が起き得るため、噴火ごとに特徴が出やすい火山ガラスの化学組成が、産地推定(土器がどこで作られたかを、材料や成分の特徴から推測する調査です。過去の人の移動や交易を考える手がかりになります。)に役立つことを示した点に価値があります。

著者はこの研究を「第一段階」としており、今のデータだけでは生産地を断定できないと述べています。今回は土器(低い温度で焼くことが多い、素焼きに近い陶器です。高温で焼く磁器などより内部が均一になりにくく、材料の粒が残りやすい点が研究上重要です。)片が2点だけで、薄片(試料を非常に薄くしてスライドガラスに貼り、顕微鏡で観察できるようにしたものです。土器内部の粒の種類や分布を探すのに使います。)も各1枚、さらに2点目は分析したガラス粒が10粒と少なく、統計的に十分とは言えません。また同じ土器片の中でも場所によって成分が変わる可能性を評価しにくいです。
そのため、今後は土器サンプル数と、各サンプルで分析する火山ガラス(火山噴火でできたガラス質の粒で、噴火ごとに化学成分が特徴的です。広がる範囲も限られやすいので、産地の手がかりになります。)粒の数を増やす必要があります。数を増やせば、少数しか含まれないガラスの集団もより確実に見つけられ、よく似たテフラ(火山の噴火で降り積もった火山灰や軽石などの層の総称です。どの火山のどの噴火かを区別できる場合があり、時間や場所の推定に使われます。)同士（例：CongoとConacaste）の見分けも改善し、今回のTB2らしい例外粒がどれくらい重要かも判断しやすくなります。最終的には、紀元前400年から西暦600年にかけて、土器が運ばれたのか、あるいは土器の様式だけが広がったのかを理解する手がかりを強めることが目標です。