Middle Miocene back-arc volcanism in the Tappi-zaki area, Northeast Japan arc : plagioclase K-Ar age constraints

東北日本弧に沿う中期中新世の火山活動については、近年の地質学的・地質年代学的・地球化学的研究により、火山活動の時期が比較的短い期間（13–16 Ma）に制約され、火山フロントが現在の第四紀火山フロントより東へ30–50 kmの位置にあったことが明らかになりつつある。これに対し、中期中新世の背弧側火山活動の時期は、火山噴出物の多くが強く変質していて精密な放射年代測定が難しいため、なお明確でない点が多い。竜飛崎地域（津軽半島北部）のTappi volcanic rocksは、Tomari volcanic rocksが中期中新世の火山フロントを代表すると仮定した場合、背弧側に位置する。しかし、Tappi層序についてはこれまで放射年代が報告されておらず、層序学的研究が先行していたにもかかわらず、その噴出史は不確実なままであった。本論文の目的は、(i) Tappi火山層序から系統的に採取した試料の岩石記載学的特徴を記述すること、(ii) 石基に富む分画（groundmass-rich fractions）と分離した斜長石斑晶（plagioclase phenocrysts）の双方についてK-Ar年代を決定すること、(iii) 変質と石基組織（groundmass texture）に関連づけて、これら2種類の年代推定の不一致を評価すること、(iv) 主として斜長石K-Ar年代と岩石化学情報を用いて、竜飛崎地域における中期中新世の背弧側火山活動の時期を復元することである。

全岩（石基に富む）分画から得られたK-Ar年代は、同一試料から分離した斜長石分画の年代としばしば一致しない。2例（TAP15、WC14）を除くと、全岩年代は斜長石年代より若くなる傾向があり、著者らはこの系統的な偏りの主因を、石基中のガラスの変質および／または水和に伴う放射成因^40Arの損失に求めている。この不一致は石基組織と密接に関係し、subophiticな石基をもつ玄武岩（例：TP04、KR04）では全岩年代と斜長石年代が分析誤差内で一致する一方、intersertalまたはhyalopiliticな石基（ガラスを可変量〜多量に含む）をもつ火山岩では、全岩年代が若く出ることが多い。強熱減量（loss on ignition：L.O.I.、H2O+として表記）は年代不一致の大きさと相関せず、著者らはその理由として、ガラスや苦鉄質鉱物の置換により水和／変質がL.O.I.を増加させうる一方、Kに乏しい苦鉄質鉱物の変質はK-Ar年代に強い影響を与えるはずではないことを挙げている。斜長石K-Ar年代を生成（形成）年代に最も近いものと解釈すると、Tappi volcanic rocksは全体として16.5–10 Maにわたり、層序の大部分をNarugami Unitが占めるため、主要な火山活動は16.5–14 Maに集中した。ユニット規模の解釈としては、Horonai Unitの形成は概ね~16–13 Ma、Narugami Unitの火山活動は16.5–11 Ma（主として16.5–14 Ma）、Sanyoushi Unitのデイサイト（TAP01）は約9.7±1.5 Maである。岩脈（dikes）およびシート状貫入岩（sheets）は15.2±0.9〜11.0±0.6 Maに貫入しており、噴出岩の年代と重複することから、同一のマグマ活動エピソードの一部と解釈される。Minmaya rhyolitesは全岩K-Ar年代で7.9±0.2 Maを示し、下位のKodomari Formation（最上部が10.0–8.5 Ma）に関する独立の層序制約と整合的であると考えられている。

本研究は、層序学的文脈、岩石記載、全岩化学（bulk-rock chemistry）、およびK-Ar年代学を統合している。Tappi火山層序（最大層厚>1,500 m）は4つの岩相ユニット（Horonai、Narugami、Tatsuhama、Sanyoushi）に区分され、主として海底噴出物（フィーダー岩脈を伴うhyaloclastites、塊状溶岩、再堆積物）と解釈された。試料採取は広範な変質を踏まえ、可能な限り新鮮な塊状溶岩を重視した。具体的には、Narugami Unitの層序の異なるレベルからの溶岩試料8点（玄武岩および安山岩）、新鮮な溶岩が得られなかったHoronaiおよびSanyoushiからのhyaloclasticなデイサイト角礫岩2点、噴出岩との比較のための岩脈6点とシート1点、さらにMinmaya rhyolitesからの流紋岩溶岩1点を採取した。岩石記載では、斑晶組み合わせ、石基組織（intergranular、intersertal、hyalopilitic、subophitic）、および変質の特徴（例：ガラスのsmectite置換、かんらん石のsaponite化、斜長石の割れ目に沿う亀裂と変質）を記録した。K-Ar年代測定では、粉砕・ふるい分けした60–80 mesh分画を用い、(i) 磁気的手法によりFe-Ti酸化物と斜長石斑晶を除去して石基に富む分画を得ること、(ii) 適切な粒径分画から斜長石分離物を濃集すること、を行った。両分画とも、変質鉱物を減らすため温めた10% HClで処理し、その後繰り返し洗浄した。カリウムは標準手順に基づく炎光光度法（flame photometry）で測定し、必要に応じて、0.001 wt.% Kまで分析可能でブランク寄与が約1%の低K測定法を用いた。アルゴン同位体は^38Arスパイクを用いた同位体希釈法で、sector-type質量分析計により測定した。試料は事前に加熱（150–200°Cで約24時間）したのち、超高真空下で1,500°Cにて脱ガスし、反応性ガスはTi-Zrスクラバーで除去した。年代計算には、Steiger and Jäger（1977）の壊変定数および同位体パラメータを用いた。

本研究は、竜飛崎地域の変質した中新世火山岩において、石基組織に多量のガラス（intersertalまたはhyalopilitic）が含まれる場合、全岩K-Ar年代が斜長石年代に比べて系統的に過小評価され得ることを結論づけた。著者らは、その最も妥当な原因として、石基ガラスの変質／水和に伴う放射成因^40Arの損失を挙げる。一方で、subophiticな石基をもつ玄武岩では、全岩年代は分析不確かさの範囲で斜長石年代と一致し、より信頼できるとする。以上を踏まえ、本論文はTappi volcanic rocksの形成年代の最も適切な近似として斜長石K-Ar年代を採用するが、斜長石の結晶化が噴出と必ずしも完全に同時ではない点も認めている。これらの年代を層序関係と組み合わせることで、>1,500 mに達するTappi火山層序の形成は16.5–10 Maに位置づけられ、体積的に支配的なNarugami Unitの存在から主要噴出期が16.5–14 Maであったことが強調される。貫入した岩脈およびシートは斜長石年代で15–11 Maと重複し、噴出物と貫入岩の双方を生んだ、単一で長期にわたるマグマ活動エピソードという解釈を支持する。さらに、Minmaya rhyolitesは全岩で7.9±0.2 Maと年代決定され、この年代は地域的な層序制約と一致するため信頼できると考えられる。総じて本研究は、変質により従来の全岩年代測定が損なわれやすい東北日本弧の背弧側火山活動について、年代制約を与え、その時間的特徴づけを精緻化する。

本論文は、東北日本弧の中新世背弧側火山活動の時間復元を改善するには、変質に起因するバイアスを明示的に扱う放射年代学的戦略が必要であることを示唆している。竜飛崎の事例では、岩石記載に基づくスクリーニング、特に石基組織とガラスの存在を慎重に評価することが、全岩K-Ar年代が^40Ar損失の影響を受ける可能性の判定に実用的な基準となることが示されている。ガラスに富む石基が存在する場合、本研究は、カリウムが後期の斜長石成長帯や石基中の斜長石ラース（plagioclase laths）に分配されることに関する考慮に支えられつつ、斜長石K-Ar年代測定を形成年代により近い代理指標として優先することを支持する。結果はまた、同様に変質した火山層序における将来の年代研究では、単一分画に依存するのではなく、変質効果を診断するために鉱物分離物と全岩の年代を系統的に比較すべきであることを示す。より広い観点では、提示された年代枠組み（層序は16.5–10 Ma、主要期は16.5–14 Ma、貫入活動は15–11 Maで重複）は、層序学的・岩石化学的データセットとのさらなる統合により、この弧区間における中新世背弧側マグマ活動史をより精密に構築するための基盤を提供する一方で、年代不一致が未解明のまま残る不確実性（例：TAP15）への注意も維持する必要がある。

東北日本弧(東北地方に沿ってのびる島弧で、プレートが沈み込むことで火山や地震が多い地域です。火山活動の場所や時期を考える土台になります。)では、中期中新世(地質時代の区分の一つで、およそ1600万〜1100万年前ごろを指します。この研究では火山活動がいつ起きたかを考える基準になる時代です。)（約1300万〜1600万年前）に火山活動が起きた時期が比較的短く、当時の火山が並ぶ位置（火山フロント(沈み込み帯で火山が帯状に並ぶ位置のことです。過去の火山フロントの位置を知ると、当時のプレート運動や地下の状態を推測できます。)）が現在より東にずれていたことが分かってきました。一方で、背弧側(火山フロントより海側ではなく、反対側にあたる地域です。背弧側の火山活動は仕組みや時期が分かりにくく、研究の重要テーマになっています。)の火山活動は、火山岩が強く変質(岩石や鉱物が水や熱などで化学的に変化することです。アルゴンが逃げたり成分が動いたりして、年代測定を難しくします。)していて年代測定が難しいため、いつ活動したのかがはっきりしない点が多く残っています。
津軽半島北部の竜飛崎に分布するTappi volcanic rocksは背弧側にあると考えられますが、これまで放射年代が報告されておらず、噴火の歴史が不確かでした。そこで本研究では、竜飛崎の火山岩について観察と分析を行い、石基(火山岩で、斑晶のまわりを埋める細かい部分のことです。ガラスを含むことがあり、変質の影響を受けやすいため年代測定に影響します。)中心の試料と斜長石(火山岩に多い鉱物で、比較的変質しにくく年代測定用に分離して使えます。この研究では形成年代に近い値を得る手がかりとして重要です。)を分けてK Ar年代(カリウムの一種が壊変してアルゴンになる仕組みを使った年代測定です。火山岩の形成時期を調べる代表的な方法ですが、変質でアルゴンが逃げると若く出ることがあります。)を測り、年代がずれる理由を調べたうえで、背弧側火山活動の時期を復元することを目的としました。

同じ岩石でも、石基(火山岩で、斑晶のまわりを埋める細かい部分のことです。ガラスを含むことがあり、変質の影響を受けやすいため年代測定に影響します。)に富む全岩(岩石をまるごと粉砕して測定に使う試料のことです。準備はしやすい一方、変質部分が混ざると年代がずれる可能性があります。)分画で測ったK Ar年代(カリウムの一種が壊変してアルゴンになる仕組みを使った年代測定です。火山岩の形成時期を調べる代表的な方法ですが、変質でアルゴンが逃げると若く出ることがあります。)と、分離した斜長石(火山岩に多い鉱物で、比較的変質しにくく年代測定用に分離して使えます。この研究では形成年代に近い値を得る手がかりとして重要です。)のK Ar年代が一致しないことが多く見つかりました。多くの場合、全岩の年代のほうが斜長石の年代より若く出ました。主な理由は、石基に含まれるガラスが変質(岩石や鉱物が水や熱などで化学的に変化することです。アルゴンが逃げたり成分が動いたりして、年代測定を難しくします。)や水和(岩石の中に水が取り込まれる現象です。ガラスが水和するとアルゴン損失が起きやすく、K Ar年代が若く出る原因になります。)を受けることで、年代測定に必要な放射成因のアルゴンが逃げてしまうためだと考えられます。
このズレは石基の組織と強く関係していて、ガラスが少ないsubophitic(輝石などの結晶が斜長石を取り囲むような石基組織で、ガラスが少なめになりやすいタイプです。この研究では全岩年代が比較的信頼できる条件として重要です。)な石基をもつ玄武岩では全岩と斜長石の年代がほぼ一致しましたが、ガラスを多く含みやすいintersertal(細粒結晶のすき間をガラスが埋める石基組織です。ガラスが変質しやすく、全岩K Ar年代が若く出る原因になりやすいです。)やhyalopilitic(石基の多くがガラスで、細い斜長石などが混ざる組織です。ガラスの影響が大きく、全岩年代が特にずれやすい条件として重要です。)な石基をもつ火山岩では全岩年代が若く出やすい傾向がありました。
斜長石の年代を形成年代に近いものとして採用すると、Tappi volcanic rocksは全体で約1650万〜1000万年前に形成され、特に主要な火山活動は1650万〜1400万年前に集中していたと考えられます。さらに、岩脈(地下の割れ目にマグマが入り込んで固まった細長い岩体です。噴出岩と年代が重なるかどうかで、同じマグマ活動か判断できます。)やシート状貫入岩(地層に沿うように板状に入り込んだ貫入岩です。岩脈と同様にマグマ活動の時期を知る手がかりになります。)の年代も噴出岩の年代と重なり、同じマグマ活動の流れの一部だと解釈されました。Minmaya rhyolitesは約790万年前で、周辺の地層の情報とも合いました。

本研究は、地層の順序関係、岩石の観察、岩石の化学組成、K Ar年代(カリウムの一種が壊変してアルゴンになる仕組みを使った年代測定です。火山岩の形成時期を調べる代表的な方法ですが、変質でアルゴンが逃げると若く出ることがあります。)測定を組み合わせて進めました。竜飛崎の火山層序(地層や火山岩がどの順番で重なっているかを整理する考え方です。年代測定の結果が地層の順序と合うか確認するのに必要です。)は厚さ1500m以上あり、4つのユニットに区分され、多くは海底で噴火してできた堆積物や溶岩だと解釈されました。
試料は、変質(岩石や鉱物が水や熱などで化学的に変化することです。アルゴンが逃げたり成分が動いたりして、年代測定を難しくします。)の影響を減らすため、できるだけ新鮮な塊状溶岩を選んで採取しました。岩石観察では、斑晶(マグマの中で先に大きく成長した結晶で、火山岩の中で目立つ粒として見えます。鉱物を分離して年代を測るときの対象になります。)の種類、石基(火山岩で、斑晶のまわりを埋める細かい部分のことです。ガラスを含むことがあり、変質の影響を受けやすいため年代測定に影響します。)の組織、ガラスや鉱物の変質の特徴を記録しました。
年代測定では、粉砕した試料から石基中心の分画と斜長石(火山岩に多い鉱物で、比較的変質しにくく年代測定用に分離して使えます。この研究では形成年代に近い値を得る手がかりとして重要です。)分離物を作り、変質鉱物を減らす処理をしたうえで、カリウム量とアルゴン同位体を測定してK Ar年代を計算しました。

竜飛崎のように変質(岩石や鉱物が水や熱などで化学的に変化することです。アルゴンが逃げたり成分が動いたりして、年代測定を難しくします。)を受けた火山岩では、石基(火山岩で、斑晶のまわりを埋める細かい部分のことです。ガラスを含むことがあり、変質の影響を受けやすいため年代測定に影響します。)にガラスが多い場合、全岩(岩石をまるごと粉砕して測定に使う試料のことです。準備はしやすい一方、変質部分が混ざると年代がずれる可能性があります。)K Ar年代(カリウムの一種が壊変してアルゴンになる仕組みを使った年代測定です。火山岩の形成時期を調べる代表的な方法ですが、変質でアルゴンが逃げると若く出ることがあります。)が本当の形成年代より若く出やすいことが示されました。その原因として、ガラスの変質や水和(岩石の中に水が取り込まれる現象です。ガラスが水和するとアルゴン損失が起きやすく、K Ar年代が若く出る原因になります。)によって放射成因のアルゴンが失われることが最も有力だと結論づけられました。
一方、ガラスが少ないsubophitic(輝石などの結晶が斜長石を取り囲むような石基組織で、ガラスが少なめになりやすいタイプです。この研究では全岩年代が比較的信頼できる条件として重要です。)な石基をもつ玄武岩では、全岩年代も比較的信頼できると考えられます。これらを踏まえ、本研究はTappi volcanic rocksの形成年代の推定には斜長石(火山岩に多い鉱物で、比較的変質しにくく年代測定用に分離して使えます。この研究では形成年代に近い値を得る手がかりとして重要です。)K Ar年代を重視し、竜飛崎地域の背弧側(火山フロントより海側ではなく、反対側にあたる地域です。背弧側の火山活動は仕組みや時期が分かりにくく、研究の重要テーマになっています。)火山活動が約1650万〜1000万年前にわたって起き、とくに1650万〜1400万年前が主要期だったという時間枠を示しました。これは、東北日本弧(東北地方に沿ってのびる島弧で、プレートが沈み込むことで火山や地震が多い地域です。火山活動の場所や時期を考える土台になります。)の背弧側火山活動の歴史をより正確にするうえで重要です。

背弧側(火山フロントより海側ではなく、反対側にあたる地域です。背弧側の火山活動は仕組みや時期が分かりにくく、研究の重要テーマになっています。)の火山岩は変質(岩石や鉱物が水や熱などで化学的に変化することです。アルゴンが逃げたり成分が動いたりして、年代測定を難しくします。)していることが多いため、年代測定では変質によるズレを前提にした工夫が必要です。特に、石基(火山岩で、斑晶のまわりを埋める細かい部分のことです。ガラスを含むことがあり、変質の影響を受けやすいため年代測定に影響します。)の組織やガラスの有無を岩石観察で確かめ、全岩(岩石をまるごと粉砕して測定に使う試料のことです。準備はしやすい一方、変質部分が混ざると年代がずれる可能性があります。)年代がアルゴン損失の影響を受けそうか判断することが役立ちます。
また、1種類の試料だけに頼らず、鉱物分離物（斜長石(火山岩に多い鉱物で、比較的変質しにくく年代測定用に分離して使えます。この研究では形成年代に近い値を得る手がかりとして重要です。)など）と全岩の年代をセットで比べるような方法を続けることで、より信頼できる火山活動史を作れると考えられます。